La Colección Dariana, que comprendía 561 títulos, era un recurso esencial para el estudio de la vida, obra (incluyendo obras princeps) y legado de Rubén Darío. Contenía tanto sus escritos publicados como numerosos estudios académicos sobre su poesía, prosa, modernismo e impacto global. Esta colección se originó gracias a un arduo esfuerzo de recopilación por parte de padres jesuitas y fue enriquecida a lo largo del tiempo con adquisiciones y donaciones.
Destacó la donación entre 2020 y 2021 de la biblioteca del Dr. Carlos Tünnermann Bernheim, que aportó 378 documentos, aunque estos se conservaban físicamente en el espacio destinado a su biblioteca para respetar su integridad. La colección estaba clasificada, catalogada y automatizada. Gozaba de buen estado de conservación, resguardada en un depósito con control ambiental y acceso controlado para prevenir su deterioro, y estaba disponible para consulta supervisada por investigadores, docentes y estudiantes bajo supervisión en la Sala de Libros Raros, de acuerdo con las normas aplicables.